ブリッジマナイトの窒素溶解度の温度依存性と下部マントルの窒素貯蔵容量の変化

Aug 14, 2023

Scientific Reports volume 13、記事番号: 3537 (2023) この記事を引用

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メトリクスの詳細

バルクケイ酸塩地球の炭素質コンドライトによって標準化された相対的な窒素存在量は、他の揮発性元素と比較して枯渇しているように見えます。特に下部マントルなどの地球深部における窒素の挙動はよくわかっていません。ここでは、下部マントルの 75 wt.% を占めるブリッジマナイトの窒素溶解度の温度依存性を実験的に調査しました。浅い下部マントルに対応する酸化還元状態では、実験温度は28 GPaで1400℃から1700℃の範囲でした。ブリッジマナイト (MgSiO3) の最大窒素溶解度は、温度が 1400 ℃から 1700 ℃に上昇するにつれて、1.8 ± 0.4 から 5.7 ± 0.8 ppm に増加しました。現在の温度条件下での Mg 端成分ブリッジマナイトの窒素貯蔵容量は 3.4 PAN (PAN: 現在大気中の窒素の質量) です。さらに、金属鉄の窒素溶解度とは対照的に、ブリッジマナイトの窒素溶解度は温度の上昇とともに増加しました。したがって、ブリッジマナイトの窒素貯蔵能力は、マグマオーシャンの凝固中に金属鉄の窒素貯蔵能力よりも大きくなる可能性があります。下部マントルのブリッジマナイトによって形成されたこのような「隠れた」窒素貯蔵庫は、バルクケイ酸塩地球の見かけの窒素存在比を枯渇させた可能性があります。

地球深部における窒素の地球化学的挙動は不明なままですが、生物圏における窒素循環についてはこれまでに多くの研究が行われています1、2、3。 BSE (バルクケイ酸塩土) 中の窒素、炭素、および H2O の相対存在量を炭素質コンドライトの相対存在量で正規化すると、それぞれ 0.11%、1.49%、および 2.27% になります4。 BSE は、大気、枯渇したマントル、およびバルクマントルから構成されていると想定されており、他の揮発性成分と比較して窒素が枯渇しています4。これらの存在比を推定するために使用された炭素質コンドライト組成中の 14N、12C、および H2O の濃度は、それぞれ 1.09 × 10-4 mol/g、2.94 × 10-3 mol/g、および 6.60 × 10-3 mol/g でした5。、６．この明らかに枯渇した窒素は、「失われた」窒素または「失われた」窒素と呼ばれます4、7、8。 BSE 中の窒素含有量は、Ar/N2 比に基づいて推定されました。しかし、Zerkle と Mikhail9 は、Marty10 によって報告された N2 と脱気された Ar の相関関係から BSE における窒素存在量を推定することは必ずしも正確ではないと主張しました。 Marty10 は、マントル全体の窒素は希ガスのように振る舞う N2 として存在すると仮定しましたが、深いマントルの酸素フガシティは浅いマントルよりもはるかに低く、窒素は N2 ではなく NH3、NH4+、または N3- として存在します11,12。。高圧実験では、還元条件下で NH4+ がケイ酸塩鉱物およびケイ酸塩溶融物に取り込まれる可能性があることが示されました 13、14、15、16。したがって、窒素が「失われた」ことは、還元された深部マントルに窒素貯留層が存在することによっても説明できる。

マグマオーシャンの凝固中、部分的に結晶化したマグマオーシャンは固体のように振る舞うため、マントルマグマオーシャンからの脱ガスは非効率となる可能性がある17,18。したがって、マグマオーシャンの固化は、地球深部における窒素貯留層の重要な形成過程であることが示唆されています13,19。 Li et al.13 は、フォルステライトとエンスタタイトの窒素溶解度をそれぞれ約 10 ppm と 100 ppm と測定し、深層上部マントルがマグマオーシャンの固化を通じて窒素貯留層になる可能性があることを示唆しました。 Yoshioka et al.19 は、マントル遷移帯に対応する高圧高温条件下でワズレイアイトとリングウッダイトの窒素溶解度を実験的に測定しました。ワズレイ石とリングウッダイトの窒素溶解度はそれぞれ 8.0 ～ 204.9 ppm と 12.0 ～ 283.0 ppm の範囲であり、これらの窒素溶解度は温度の上昇とともに増加しました。これらのマントル鉱物中の炭素の溶解度も、高圧高温実験とそれに続く二次イオン質量分析 (SIMS) 分析によって調査されました。 Keppler ら 21 は、カンラン石の炭素溶解度が最大 0.54 ppm であると報告し、Shcheka ら 20 は、ワズレイ石とリングウッダイトの炭素溶解度が SIMS 検出限界 (つまり、重量で 30 ～ 200 ppb) を下回っていると報告しました。これらのマントル鉱物は高い N/C 溶解度比を持ち、BSE では炭素に比べて窒素が枯渇する可能性があり、結果として窒素が「失われる」可能性があります。吉岡ら 19 は、Fe-FeO 緩衝液に近い還元条件下でマルチアンビル装置を使用した高圧実験を実施し、ブリッジマナイトの窒素溶解度が 21.5 ± 18.1 ppm であると報告しました。しかし、彼らの研究ではブリッジマナイトの窒素溶解度は24 GPa、1600℃という単一条件でのみ測定されており、窒素溶解度の温度や化学組成への依存性は解明されていませんでした。特に下部マントルなどの地球深部における窒素の挙動は依然として不明である。最近の研究22でも、マグマオーシャンの固化によって引き起こされる揮発性物質の深い偏析は依然として抑制されていない。本研究では、下部マントルに相当する酸化還元状態において、異なる温度での高圧・高温実験を行い、ブリッジマナイトへの窒素の取り込みを調べました。さらに、ブリッジマナイト中のアルミニウム含有量に対する窒素溶解度の依存性を同じ条件で調査した。

29) in considering 5.7 ppm nitrogen solubility of bridgmanite at 28 GPa and 1700 °C. The current nitrogen storage capacity in the Earth's present lower mantle is found to be 3.4 ± 0.5 PAN (PAN: Mass of present atmospheric nitrogen), given the same nitrogen solubility of 5.7 ± 0.8 ppm. If we attribute the cause of “missing” nitrogen solely to the lower mantle, the nitrogen storage capacity of the lower mantle should be at least 18 PAN (equivalent to 22.5 ppm nitrogen in the lower mantle). Consequently, the nitrogen storage capacity of the lower mantle estimated solely by the Mg-endmember bridgmanite (3.4 ± 0.5 PAN) cannot solve the “missing” nitrogen problem although this value is expected to be higher in the iron-bearing pyrolitic mantle. The nitrogen solubility in bridgmanite (MgSiO3) estimated in this study increased with increasing temperature. In this estimation, the pressure dependence is not considered and there can be a large uncertainty. The nitrogen solubility in bridgmanite is expected to increase with increasing pressure, similar to the nitrogen solubility of other mantle minerals such as olivine, wadsleyite, and ringwoodite13,19, but this is beyond the scope of our research. High-pressure experiments corresponding to the deeper part of the lower mantle are required to clarify pressure dependence in the future. Additionally, nitrogen solubility in ferropericlase, which occupies approximately 17 wt.% in the lower mantle29, should be investigated./p> 99.6%, SHOKO SCIENCE Corp.) was used as a nitrogen source to distinguish nitrogen contained in the mineral samples from the nitrogen contamination induced by the experimental procedures. Nitrogen contamination is thought to originate from atmospheric nitrogen during sampling or from the resin used to mount the sample. Contamination by atmospheric 15N is negligible because the natural abundance of 15N is more than two orders of magnitude lower than that of atmospheric 14N (15N/14N = 3.65 × 10–3). The starting materials and 15NH415NO3 were enclosed in a platinum capsule. The mass ratio of the starting materials to the nitrogen source was approximately 5:1 for each experiment (the molar ratio of the starting materials to the nitrogen source was also approximately 5:1). The starting material was separated from 15NH415NO3 using gold foil with a thickness of 30 μm in Run No. OS3083. In the other runs, the starting material and 15NH415NO3 were mixed./p> 80 µm) were considerably larger than the beam size (20 µm), avoiding grain boundaries. The 14N16O− signal was also monitored, and it was inferred that the concentration of 15N originating from atmospheric contamination was smaller than the analytical errors and negligible, considering the natural nitrogen isotopic ratio (15N:14N = 0.0036:0.9964)./p>

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